年富力强的忽必烈有四位正式的妻子，在她们四人当中，无论是在臣民中的受欢迎程度还是对丈夫的影响程度来说，第二位妻子察必最为出众。
忽必烈与察必大概是在1240年完婚的，或者比这个时间稍微早一点，当时忽必烈大约二十五岁。
察必信奉藏传佛教，她曾将珠宝首饰捐给了佛教寺庙，并且她还经常规劝忽必烈皈依佛教。
忽必烈认为只要通过自己的努力，任何有关宗教、语言以及其他方面的障碍都是可以克服的。
在他试图强化蒙古帝国内部联盟的过程中，他逐渐显示出一位帝王所具有的宽容和大度。
1252年，他协助兄长蒙哥征服了西南部省份；有文献记载，他让一位知名的汉人学者创办学校，专为蒙古族学童教授汉语和科学。
1256年，他又委托另外一名受人尊重的汉人学士刘秉忠帮他选择蒙古帝国建都的地址，后来他决定将都城建在上都，上都一个让西方人充满无限遐思的非常浪漫的地名，而实际上，仅仅是因为它位于大都的北部，才命名为上都。
1259年，蒙哥的突然去世为忽必烈继承皇位带来了希望。
1260年5月，蒙古王公贵族们召开忽里台商议大汗人选。
经过慎重考虑，他们决定推举时年45岁的忽必烈继任大汗。
忽里台决定推举忽必烈继承汗位还不到一个月，他的弟弟阿里不哥在一些持反对意见的王公贵族们的支持下，也自立为大汗，并在哈拉和林的大本营里宣布一定要瓦解忽必烈的势力。
得知这一消息后，忽必烈发誓决不能让他对自己继承帝位造成任何负面影响，于是便亲自率军在中原与阿里不哥的军队展开了激战。
这时，有人建议为了蒙古统一大业，必须重新推举大汗的候选人。
由于忽必烈还没有正式即位，所以只能被迫同意由家族所有成员和各行省的王公贵族们提出的重新选举要求。
每位竞争者都有自己的支持者，所以新一轮的选举非常复杂，同时还引发了发生在各位王公贵族及其支持者之间长达数年的战争。
为了增加自己的实力，忽必烈与位于中原的宋朝签署了条约，宋朝太子答应效忠忽必烈，并且每年都会献上包括二十万盎司的白银和二十万匹绸缎在内的丰厚的贡品。
忽必烈在汉族谋士的建议下，接受了宋朝的请求，并承诺会以较低的税率向他们征税，此外他还积极效仿汉人皇帝的服饰和一些汉族风俗。
虽然忽必烈采取的这些改革举措取得了很好的效果，但是阿里不哥抓住了他的弱点，继续在中亚地区寻衅滋事。
不断的军事冲突使阿里不哥的军队蒙受了很大的伤亡和损失，除此之外，军中发生的疫病、逃兵和饥荒也使他的兵力折损不少。
1264年，阿里不哥在走投无路的情况下，被迫向他的哥哥投降。
到达上都后，阿里不哥请求哥哥原谅，曾一度为敌的兄弟俩拥抱在一起。
据说，忽必烈轻轻地帮自己的弟弟擦去了眼角的泪水。
忽必烈是个非常仁慈的人，他没有重罚阿里不哥和他的属下，只是下令将阿里不哥流放一年，他的这一做法引起了希望严惩阿里不哥的其他王公贵族的强烈不满。
为了平息他们的怨气，忽必烈便下令调查怂恿阿里不哥叛乱的始作俑者。
结果，他们抓获了一位名叫孛鲁合的谋士，后来忽必烈下令将此人同阿里不哥其他的九个亲信一并处死。